私たちの身の回りにある多くのプラスチックは、高分子鎖が多数集合して固まってできている。プラスチックが固体化する過程では、高分子鎖同士が邪魔し合うために、結晶のような規則的な分子配列ではなく、窓ガラスのような不規則な分子配列となるが、なぜたくさんの高分子鎖が集まると窓ガラスと同じように硬くなるのか、その性質の分子レベルからの解明はなされていない。

 大阪大学、東京大学、筑波大学の共同研究グループは、高分子鎖の集合体がガラス化する過程をコンピュータシミュレーションにより再現し、高分子鎖を徐々に硬くしたときに、集合体全体の性質がどのように変化するのかを詳細に解析した。

 まず、ずり変形と呼ばれる歪みを加えて内部に生じる力の大きさを計測し、ずり変形に対する硬さを定量化したところ、高分子鎖1本が硬くなるにつれて集合体全体も硬くなった。ところが、歪み後にそれぞれの高分子鎖が大きく変形してしまうというガラス特有の非アフィン変形が起こる結果、鎖1本の硬さに対して系全体の硬さは相対的に極めて柔らかくなることがわかった。

 次に、高分子鎖における分子振動の状態を特徴づける振動状態密度を計算したところ、多くのガラス物質において観測されるボゾンピークと呼ばれる振動励起が、高分子ガラスでもテラヘルツ波領域で観測されることを発見した。また、ボゾンピークの振動数は高分子鎖の硬さによって変化しており、ずり変形に対する硬さの指標である剪断弾性率のみに依存するという極めて単純な関係式で説明できることも明らかにした。

 このことは、テラヘルツ波を用いてプラスチックのずり変形のしにくさなどの力学特性を非破壊検査できることを意味しており、応用上、重要な知見だといえる。本成果により、高分子がガラス化する「ガラス転移」現象の解明に向けた理論的進展が加速することも期待できる。

論文情報:【Scientific Reports】Boson peak, elasticity, and glass transition temperature in polymer glasses: Effects of the rigidity of chain bending

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